2024年1月,学院张昉团队在Angewandte Chemie International Edition在线发表题为“CsPbBr3 Quantum Dots Promoted Depolymerization of Oxidized Lignin via Photocatalytic Semi-Hydrogenation/Reduction Strategy”的研究文章。该研究首次利用钙钛矿量子点催化解聚木质素,为解决木质素由于自身特征(成分复杂、结构稳定和分子尺寸较大等)难以有效利用提供了一种新策略。
碳资源是地球上最丰富的有机资源,其高效利用对社会进步和经济发展至关重要,如煤点燃了第一次工业革命的熊熊烈火。然而,不可再生碳资源(煤、石油、天然气等)不仅储量有限,而且它们的开采,加工和利用过程加剧气候变化,对人类健康构成危害。因此,可再生碳资源绿色高效利用在减少碳排放和应对气候变化等方面具有重大意义,已成为全世界研究的热点。木质素是木质生物质的三大组分之一,是自然界中唯一的可提供再生性芳香基化合物的非化石类资源,约占地球碳资源总量的30%。化学催化解聚是木质素有效利用的一条重要途径,其中光催化在温和条件下实现木质素中碳-氧和碳-碳键选择性活化裂解,显示出巨大的应用潜力。
团队利用CsPbBr3量子点与汉斯酯协同催化模式,发展一种全新的可见光催化半加氢/还原策略,实现了氧化木质素高效定向解聚至芳香化合物。在该体系中,1.0 mg CsPbBr3量子点可在20分钟内将0.10 mmol氧化木质素模拟物以超过99%的转化率及收率成功解聚。与已报道的铱配合物催化剂相比,该报道反应体系的TOF值可达476 h-1,提高了17倍,催化剂成本减低约100倍。此外,该体系能够实现解聚具有真实木质素结构单元的模拟物、聚合物及桦木木质素。通过研究还发现,该体系是通过高选择地(近100%)断裂β-O-4键完成木质素解聚。
永利yl8886官方网站为唯一署名单位,20级博士生蒋花婷为第一作者,张昉教授和朱明祥副教授为共同通讯作者。本研究工作得到了国家自然科学基金委(22076122)和上海市科委(2123010504000、22ZR1480200)的资助。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202318850